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PuO
by EMF method音部 治幹; 中村 彰夫; 山下 利之; 湊 和生
Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.219 - 222, 2005/09
被引用回数：3 パーセンタイル：24.22(Materials Science, Multidisciplinary)アクチノイド含有ジルコニアは、核変換燃料ターゲット,イナート・マトリックス燃料及び放射性廃棄物固化体など、原子力分野のアプリケーションにとって有望な候補材料である。ここでは、アクチノイド含有ジルコニアの一つである蛍石型(F-type)ZrPuOの酸素ポテンシャル(g(O
))挙動をジルコニア酸素センサーを用いたEMF法で調べた。パイロクロア(P-type)ZrPuO
やF-type PuO
のg(O)データと比較することにより、陽イオンや陰イオンの秩序(又は無秩序)構造に関連する、F-type ZrPuOのg(O)の全体的な特徴を明確にすることを目的としている。793
T1078Kの範囲では、F-type ZrPuOのg(O)は、同じ酸素不定比組成(O/M)でF-type PuOのg(O)よりも150kJ/mol大きかった。また、F-type ZrPuOのg(O)は、同じO/MでP-type ZrPuOのg(O)よりも50kJ/mol低かった。これらの結果から、g(O)挙動は陽イオンの組成(Pu/Zr)に大きく依存しているだけでなく、陽イオンや陰イオンの秩序(又は無秩序)構造にも依存していると考えられる。
Eu-M
ssbauer spectroscopic and X-ray diffraction study of the Eu(Ce
Zr
)O
and LnEuZrO(Ln=lanthanide) systems正木 信行; 中村 彰夫; 古内 史人*; 日夏 幸雄*
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.312 - 317, 2005/02
被引用回数：10 パーセンタイル：42.74(Chemistry, Multidisciplinary)欠陥蛍石型構造とパイロクロア構造の関連を調べるために、パイロクロア組成(A
B
O)の固溶体2系統(a)Eu(CeZr)O(0
x1.0)及び(b)LnEuZrO(Ln=La, Pr, Nd, Sm, Gd, Tb, Dy, Ho, Y, Er, Tm)を調製し、Euメスバウア分光,X線回折を行った。X線回折から、AサイトとBサイトの平均イオン半径比(r
/r
)が1.465以下のとき、つまり系(a)では0x0.85,系(b)ではLn=Tb-Tmのとき、欠陥蛍石型構造相(DF)が生成し、(r/r)が1.465以上のとき(系(a)では0.9x1,系(b)ではLn=La-Gd)、パイロクロア構造相(P)が生成することが示された。メスバウア分光から得られるEu
の異性体シフトは、DF相領域において、両系ともにr/rの増加に従って減少し、DF-P相の境界(r/r
1.465)で顕著に低下し、P相領域においてもr/rの増加に従って減少した。Euまわりの酸素配位の歪みを示す4極分子分裂の大きさもP相領域で明らかに増加した。
山下 利之; 山崎 哲*; 佐藤 剛*; 松井 恒雄*
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.656 - 659, 2002/11
耐放射線損傷性と相安定性に優れ新燃料や高レベル廃棄物材料として注目されているイットリア安定化ジルコニア(YSZ)について、PuOとの反応を空気,真空及び水素雰囲気中で調べた。得られた蛍石型固溶体相の格子定数はPuの固溶に従い増加し、Puは少なくとも50%以上YSZ中への固溶することがわかった。固溶体の格子定数をPu含有量関数として定めた。また、蛍石型固溶体相の熱膨張を高温X線回折法により空気中1273Kまでの範囲で調べた。Pu含有量0~25%の固溶体の熱膨張係数は6~12
10
K
の範囲にあり、1000K以上の温度でPu添加量の増加に従い熱膨張係数は小さくなることがわかった。
馬場 信一; 石原 正博; 鈴木 世志夫*; 高橋 常夫*; 星屋 泰二
JAERI-Data/Code 2002-008, 126 Pages, 2002/03
JAERI-Data-Code-2002-008.pdf:4.82MB
高温工学試験研究炉(HTTR)を用いた高温工学に関する先端的基礎研究の課題は、次に示した3分野が選定されている。(1)新素材・材料開発分野,(2)放射線化学・核融合関連分野,(3)高温照射技術・その他原子力関連分野。これら3分野のうち7研究課題がHTTRを用いた照射試験の有効性を調べるための予備試験を実施中で、これらの中から平成15年度から開始予定のHTTR照射試験を実施する研究テーマとして、(1)新素材・材料開発分野の中から次の3研究課題が選択されている。第1次(平成15年度)及び第2次(平成16年度)照射試験ホルダーに試験片を装荷した。(1)中性子転換ドーピングによる高温・SiC半導体創製の研究,(2)高温酸化物超伝導材料の照射による特性改良の研究,(3)耐熱セラミックス複合材料の照射損傷機構に関する研究。本報告書は、第1次及び第2次HTTR照射試験用ホルダーと装荷した試料に関する技術データーについてまとめたものである。
井川 直樹; 石井 慶信
Journal of the American Ceramic Society, 84(5), p.1169 - 1171, 2001/05
被引用回数：72 パーセンタイル：92.81(Materials Science, Ceramics)ジルコニア(ZrO)の機械的性質の向上には、正方晶相の安定化が重要である。一般に純粋なZrOでは、正方晶は1443K以上の温度で安定であり、室温において正方晶を安定化させるためには不純物元素を添加する必要がある。一方、アルコキシド法で作製した純粋なZrO微粉末は室温でも正方晶(準安定正方晶)が安定であった。そこで、正方晶安定化機構解明研究の一環として、この準安定正方晶の室温から1473Kまでの結晶構造を中性子回折法で解析し、高温安定正方晶との比較を行った。この準安定正方晶ZrOの格子定数、正方晶化度、O
の理想的格子位置からの変位量、Zr
及びOの等方性熱振動因子はいずれも温度に比例して増加し、これら因子の高温への外挿値は高温安定正方晶の値とほぼ一致したことなどから、準安定正方晶の構造は高温安定正方晶と同じであることが明らかとなった。
under high pressure and high perature大高 理*; 福井 宏之*; 国定 泰一*; 藤沢 友之*; 舟越 賢一*; 内海 渉; 入舩 徹男*; 黒田 幸治*; 亀卦川 卓美*
Physical Review B, 63(17), p.174108_1 - 174108_8, 2001/05
被引用回数：127 パーセンタイル：96.62(Materials Science, Multidisciplinary)高温高圧下におけるZrOの相関係と体積変化をマルチアンビルと放射光を用いたその場X線観察によって研究した。3-4GPa付近において、Baddeleyite 構造は、温度によって2種の構造に転移する。すなわち、600
以下ではOrthorhombic相へ、600以上では、tetragonal 相になる。両相とも12.5GPaで、PbCl2型の別のOrghorombic 相へ転移し、この相は、24GPa,1800まで安定である。
蔵本 賢一; 山下 利之; 白鳥 徹雄
Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.423 - 426, 2001/02
被引用回数：6 パーセンタイル：44.09(Nuclear Science & Technology)プルトニウム(Pu)の需給状況に柔軟に対応できる利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼でき、使用済み燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射挙動及び照射後の地質学的安定性を評価するためにJRR-3で照射を行い、浸出試験を含めた照射後試験を行っている。今回は照射後試験のうち非破壊試験に関して報告する。燃料ピンの外観検査、寸法測定及びX線透過撮影の結果、ピン表面には破損、伸び及び顕著なスエリングは認められなかったこと、ペレットの多くには軽水炉燃料と同様に亀裂が発生しているもののペレット形状を保っていること等を確認した。
線スキャニングの結果、Zr等の不揮発性核種はペレット内部に一様に分布していること及び揮発可能核種であるCsは多くはペレット内部に留まっているものの、一部は燃料の照射時温度に相関してペレット外部に移動していること等が明らかとなった。
二谷 訓子; 蔵本 賢一; 山下 利之; 大道 敏彦*
Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.435 - 438, 2001/02
被引用回数：1 パーセンタイル：12.01(Nuclear Science & Technology)岩石型プルトニウム燃料についてSOLGASMIX-PVコードを用いて多元素系熱力学平衡計算を行いアクチノイド並びにFPの化学形態を求め、酵素ポテンシャル変化の評価を行った。燃料の軽水炉での燃焼によるアクチノイド及びFPの元素量変化は、ORIGEN2コードにより求めた。初期燃料のプルトニウムがすべて4価であった場合、燃焼が進むに伴い酸素ポテンシャルの増加が見られ、被覆管の酸化等、好ましくない挙動を取る可能性が示唆されたが、添加するプルトニウムの一部を3価に還元することにより酸素ポテンシャルの増加を防ぐことが可能であることがわかった。燃焼により生成した酸素はプルトニウムを酸化した後、モリブデンを酸化すること、それに伴いヨウ素が凝縮相から気相へと移行することが明らかになった。
山下 利之
日本原子力学会「高度燃料技術」研究専門委員会報告書, p.467 - 474, 2001/00
余剰Puを消滅させるための岩石型燃料(ROX)と不活性マトリクス燃料の研究の現状を紹介した。ワンススルー燃焼のROX-LWRシステムは、核拡散抵抗性,環境安全性及びPu消滅率の観点から優れた特徴を有する。不活性マトリクス及び燃料照射の研究から、最も有望なROX燃料として、Puと若干の添加物を加えた安定化ジルコニア粒子をスピネルマトリクス中に均質分散させた粒子分散型燃料を提案した。また、炉心安全解析から、ROX燃料装荷PWRは反応度事故や冷却水喪失事故条件下でも現行UO装荷PWRと同等の安全性を有することが示された。反応度事故を模擬したパルス照射試験においても、ROX燃料の破損しきい値はUO燃料と同等であることがわかった。ROX燃料を用いた場合のPu消滅量はMOX燃料と比べ約2倍となる。
山下 利之; 蔵本 賢一; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 二谷 訓子; 中村 武彦; 草ヶ谷 和幸*; 大道 敏彦*
Proceedings of Workshop on Advanced Reactors with Innovative Fuels (ARWIF 2001) (CD-ROM), 10 Pages, 2001/00
軽水炉で余剰Puを燃焼させる岩石型燃料軽水炉燃焼システムは、Puのほぼ完全な燃焼と使用済燃料の直接処分を特徴とする。岩石型燃料は安定化ジルコニア(YSZ)とスピネルまたはアルミナから構成される燃料で、PuはYSZ中に固溶させる。YSZは不活性マトリクスとして優れた特性を有するが、熱伝導率が低い。これを補うためスピネルやアルミナとの混合物を用いる。照射損傷領域を低減させるためYSZ粒子をスピネルまたはアルミナマトリックス中に均質分散された粒子分散型燃料を開発した。粉末混合型及び粒子分散型燃料の照射結果を概括・報告する。また、岩石型燃料は高いPu消滅率を達成できる反面,燃料温度係数が極端に小さい。これを改善する方法としてU,Th,Er等の共鳴核種の添加が有効であることを示した。反応度事故条件下での燃料破損しきい値はNSRR実験より、現行のUO燃料と同等以上であることがわかった。
Eu-Mssbauer spectroscopic study of the fluorite-type oxide solid solutions, Eu
M
O
(M=Zr,Ce)(0y1.0)正木 信行; Guillermo, N. R. D.; 音部 治幹; 中村 彰夫; 泉山 ユキ*; 日夏 幸雄*
Advances in Science and Technology, 29, p.1233 - 1240, 2000/00
Eu-メスバウア分光法及び粉末X線回折法を用いて、螢石型酸化物固溶体系EuMO (M=Zr,Ce)(0y1.0)中のEuの周囲の局所(欠陥)構造を明らかにする検討を行った。得られたEuのアイソマーシフト(IS)は、ジルコニア系(M=Zr)ではパイロクロア相の生成するy~0.5近傍で最小値を取ることを見いだした。他方、セリア系(M=Ce)では、それはyとともにスムーズに増加した。結晶学的データに基づき、両系でのこのようなIS挙動の顕著な相違を矛盾なく解釈することのできるモデルを提案した。これらの結果は、同一の所謂「欠陥型螢石型相」においても、両者、すなわち安定化ジルコニア系とドープトセリア系のそれは、構造的にはかなり異なった局所構造を持つことを示している。
O
-stabilized ZrO composite material under He
or Xe
ion irradiation笹島 直彦*; 松井 恒雄*; 古野 茂実*; 北條 喜一; 白鳥 徹雄
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 166-167, p.250 - 257, 2000/00
被引用回数：20 パーセンタイル：76.46(Instruments & Instrumentation)岩石型燃料の核分裂片及び
線による損傷を評価するために、スピネル及び安定化ジルコニア混合材料に対するヘリウム又はキセノンイオン照射実験を行い、電子顕微鏡で観察した。イオン種は10keV Heイオン及び60keV Xeイオン、照射温度は室温及び650
Cであった。これらの照射条件のもとでは、ジルコニアの方が耐照射性に秀れていることが明らかになった。すなわちスピネルはバブルが形成されやすいのに対して、ジルコニアではバブル形成が抑えられる。また、スピネルは室温で非晶質化が起こるのに対して、ジルコニアは全く非晶質化を起こさなかった。一方、スピネル-ジルコニア、ジルコニア-ジルコニア及びスピネル-スピネルの三種類の結晶粒界のうち、スピネル-スピネル粒界にバブルが比較的形成させやすいことがわかった。
日浦 寛雄*; 遠藤 泰一; 山浦 高幸; 松井 義典; 新見 素二; 星屋 泰二; 小檜山 守*; 本橋 嘉信*
JAERI-Conf 99-006, p.343 - 348, 1999/08
軽水炉の高燃焼度燃料の健全性確認には、燃料内の酸素ポテンシャル変化を把握することが重要なファクタとなっている。この変化を把握するためには高温度及び高照射量で使用可能と考えられるジルコニア固体電解質を用いた酸素センサが有力である。また、Ni/NiOを固体標準極として使用することによりセンサの小型化が可能となり燃料棒への内蔵が容易になると期待される。そこでこのセンサをJMTRで中性子照射し、中性子照射下における起電力特性を調べた。この結果、YO
で安定化したジルコニア固体電解質(YSZ)を用いたセンサは、中性子フルエンス(E
1MeV)1.510
m
まで照射しても、未照射センサとほぼ同じ起電力特性を示した。しかしながら、この起電力は計算値より低い値であった。この原因は固体電解質と標準極の密着性が不十分であったためと判明し、このため、この密着性を改善した結果、センサの起電力特性を著しく改善した。
山下 利之; 秋江 拓志; 二谷 訓子; 中野 佳洋; 中村 武彦; 白鳥 徹雄; 鈴木 康文
Proceedings of International Conference on Future Nuclear Systems (GLOBAL '99) (CD-ROM), p.8 - 0, 1999/00
軽水炉で余剰プルトニウムを消滅させるための岩石型燃料(ROX)の研究を展開した。ROX-LWRシステムは、核拡散抵抗性、環境安全性及びプルトニウム消滅率の観点から優れた特性を有する。不活性マトリックス及び燃料照射の研究から、最も有望な岩石型燃料として、プルトニウムと若干の添加物を加えた安定化ジルコニア粒子をスピネルマトリックス中に均質分散された粒子分散型燃料を開発した。また、炉心安全解析から、岩石型燃料装荷PWRは反応度事故や冷却水喪失事故条件下でも現行UO燃料装荷PWRと同等の安全性を有することが明らかになった。岩石型燃料のプルトニウム消滅量はMOX燃料と比べ約2倍大きいことがわかった。
馬場 恒孝; 三田村 久吉; 蔵本 賢一; 稲垣 八穂広*; 上薗 裕史
JAERI-Review 98-002, 23 Pages, 1998/02
JAERI-Review-98-002.pdf:1.81MB
処分条件下でのガラス固化体の長期性能評価を目的として、その浸出挙動を変質層の役割、地下水による影響及び酸化還元雰囲気の影響の観点から研究を進めた。その結果、次のことが明らかになった。(1)浸出の過程で表面に形成した変質層内での結晶成長のような反応は、固化体からの元素の浸出がほとんど止まっても進行する。(2)水和したケイ酸変質層は、脱イオン水中よりも還元性の合成地下水中の方でFeを伴って溶解し易い傾向がある。(3)酸化還元両条件ともにPuxHO(am)の形成がPuの浸出を支配し、還元条件下での主な可溶性化学種はPu(OH)
である。セラミック固化体に関する研究では、シンロックの構成鉱物の一つであるペロブスカイトの崩壊損傷を調べ、910
/gの蓄積線量で1.3%の密度減少を観察した。また、ペロブスカイトの浸出率は蓄積線量の増加で増える傾向のあることが分かった。さらに、ジルコニア及びアルミナを主成分とするセラミックの結晶学的安定性、化学的耐久性等をCe及びNdを用いて調べた結果、イットリア安定化ジルコニアが目的とする固化体として優れた特性を有することが明らかとなった。
小西 哲之; 丸山 智義*; 奥野 健二*; 井上 雅彦*; 山下 晃弘*
Fusion Engineering and Design, 39-40, p.1033 - 1039, 1998/00
被引用回数：7 パーセンタイル：53.8(Nuclear Science & Technology)核融合燃料サイクルへの適用を目的としたプラズマ排ガスの処理プロセスにおいて、トリチウム水蒸気とトリチウム化炭化水素の水素ガス形のトリチウムへの転換を行う単一の装置、電解反応器を開発した。開放端ジルコニア焼結体の内外面に多孔質の電極を形成し、反応ガスを外側、ついで内側に流して酸化・還元を連続して行うことによって水蒸気中の酸素によって炭化水素を分解する一方、水素ガスと二酸化炭素を得る。酸素は循環使用するが、過不足及び変動への対応のために閉口端ジルコニア管によって酸素濃度を測定するとともにその値を帰還制御して透過により酸素の供給・抜き出しをし、酸素収支を制御して常に反応を完了する。広範な混合比のガスを用いた実験で、99.9%以上の転換率が得られ、核融合炉燃料系への適用可能性が確認された。
井川 直樹; 長崎 正雅*; 石井 慶信; 野田 健治; 大野 英雄; 森井 幸生; Fernandez-Baca, J. A.*
J. Mater. Sci., 33, p.4747 - 4758, 1998/00
被引用回数：6 パーセンタイル：31.59(Materials Science, Multidisciplinary)正方晶安定化ジルコニアの優れた機械的強度は正方晶相から単斜晶相へのマルテンサイト型変態に起因すると考えられている。しかしながらその変態機構は十分には解明されていない。本研究では、アルコキシド法で作製した準安定正方晶ジルコニアに関して、正方晶相から単斜晶相への相変態速度を米国オークリッジ国立研究所・高中性子束アイソトープ原子炉に設置した広角中性子回折装置により測定し、さらに相変態のモデル化を行った。相変態は1000Cでは100分以内に終了したが、850Cにおいては4000分以上必要であり、アニール温度が高くなるに従って相変態速度は著しく速くなった。この相変態速度は(1)相変態がマルテンサイト型であり、臨界結晶子径が存在する、(2)結晶子径が対数正規分布をとる、(3)結晶子は正常粒成長をする、という仮定を基にモデル化を行うことでうまく説明できた。
日浦 寛雄*; 遠藤 泰一; 山浦 高幸; 星屋 泰二; 新見 素二; 齋藤 順市; 相沢 静男; 大岡 紀一; 小檜山 守*
Journal of Nuclear Materials, 258-263, p.2041 - 2045, 1998/00
被引用回数：6 パーセンタイル：49.22(Materials Science, Multidisciplinary)MgO,CaO,YOで各々安定化したジルコニア固体電解質(MSZ,CSZ,YSZ)を用いた酸素センサをJMTRで中性子照射し、照射下及び照射後測定においてその起電力特性等について評価した。その結果、照射下では、YSZ試料の起電力は、110mの中性子照射量(E1MeV)までの範囲で、照射量とともに低下した。910
mの中性子照射量(E1MeV)まで照射したMSZ試料の起電力は理論値とほぼ同じ値を示した。また、照射後のMSZ,CSZ,YSZ試料の起電力は理論値より低い値を示すが、CSZ試料はMSZ,YSZ試料に比べ起電力の低下が少ないことが判明した。
松田 哲志*; 小林 愼一*; 白数 訓子; 山下 利之; 大道 敏彦; 室村 忠純
JAERI-Research 97-083, 21 Pages, 1997/11
JAERI-Research-97-083.pdf:1.23MB
MgAlO-SZR(SZR:安定化ジルコニア)系、並びにこれに10モル%UOを加えた焼結体を作成し、室温から1500Cまでの熱膨張率及び熱拡散率を測定した。MgAlO-SZRの熱膨張率はSZRの増加とともに増加し、Turnerの式による測定値に良く合致した。UO添加試料の熱膨張率は非添加のものより増加した。熱膨張補正を加えた熱拡散率と比熱推定値等から理論密度95%に規格化した熱伝導度を得た。MgAlO-SZRの熱伝導度は、SZR成分とともに減少し、熱伝導度値はおおよそMaxwell-Euchenの式で近似できた。UO添加試料の熱伝導度は、MgAlO相とSZR相の体積比が約50%より大きい領域ではUO自体のそれより大きな値を示した。
日浦 寛雄*; 遠藤 泰一; 山浦 高幸; 新見 素二; 星屋 泰二; 齋藤 順市; 相沢 静男; 大岡 紀一; 小桧山 守*
JAERI-Research 97-028, 46 Pages, 1997/03
JAERI-Research-97-028.pdf:2.49MB
原研大洗研究所材料試験炉部では、軽水炉等で照射された高燃焼度燃料内部の化学的挙動を解明することを目的に、燃料棒内酸素ポテンシャル測定技術の開発を行っている。本試験においては、MgO,CaO,YOで各々安定化したジルコニア固体電解質(MSZ,CSZ,YSZ)を用いた酸素センサを材料試験炉(JMTR)で中性子照射し、照射下及び照射後測定においてその起電力特性等について評価した。その結果、照射下測定ではYSZ試料の起電力は照射量の増加にともない徐々に低下した。また照射後測定ではMSZ,CSZ,YSZ試料で照射とともにセンサ起電力は低下するが、CSZ試料はMSZ,YSZ試料に比べ起電力の低下が少ないことが判明した。
